RuHI(CO)(i-Pr-Imidazole)(PPh_(3))_(2)催化甲醇水重整产氢

H2的高效储存和输运是限制整个氢能源体系发展的瓶颈。一种有效解决这一难题的方法是将H2存储于液体有机载体甲醇中,需要时通过水和甲醇的液相重整反应,原位释放H2,而这一过程能够实现的关键在于高效甲醇水重整催化剂的开发。以1-异丙基咪唑和RuHCl(CO)(PPh3)3为原料,合成了化合物RuHI(CO)(i-Pr-Imidazole)(PPh3)2,对其进行了元素分析、红外光谱和X射线单晶衍射表征,并将其用于均相催化甲醇重整产氢。单晶结构表明,该配合物为单核,中心离子Ru2+为六配位,呈现扭曲的八面体配位构型。通过对催化反应条件的筛选,发现反应温度、碱的类型以及V(MeOH)/V(H2O)等对催化效率具有极大的影响。经反应条件优化,在反应温度为110℃,8 mol/L KOH和V(MeOH)/V(H2 O)=9∶1,催化剂物质的量为4μmol的条件下持续反应14 d,TON达到了7911。

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本文档关键词:重整,甲醇,催化,RuHI,CO