载体效应对Pb基催化剂丙烷脱氢性能的影响

鉴于载体性质会影响Pb基催化剂的脱氢性能,以本身无脱氢活性的SiO2负载的Pb基催化剂作对比催化剂,通过XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD、H2-TPR、Raman、27Al NMR等表征方法,研究了Al2O3、MgAl2O4自身脱氢活性对Pb基催化剂丙烷脱氢性能的影响并探究了其作用原理。实验结果表明,在温度600℃、MHSV为0.22 h-1的反应条件下,15Pb/Al2O3和15Pb/MgAl2O4催化剂在反应初始表现出最佳丙烷转化率,分别为38.7%和41.1%;随着反应进行脱氢活性下降,但分别在0.5和2.0 h后脱氢活性出现上升趋势,且丙烷转化率在3.0和4.5 h再次达到极点,分别为33.1%和32.0%,对应的丙烯选择性分别为62.3%和70.4%。研究表明,Al2O3、MgAl2O4负载的Pb基催化剂中存在2种脱氢活性物种,一种是Pb物种,另一种是反应过程中生成的配位不饱和Al3+物种,且载体自身脱氢活性利于催化剂脱氢活性的提升。此外,采用脱氢原理与Al2O3类似的ZrO2对载体效应进行了验证,并证明了载体与Pb物种协同脱氢的普适性。但Al2O3、MgAl2O4、ZrO2中酸性物种含量高、易诱发副反应,不利于丙烯选择性的提高。

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本文档关键词:催化剂,载体,效应,脱氢,丙烷