沉积法和外延生长法制备SiO_(2)_ZSM-5的催化甲苯甲基化性能

为提高甲苯甲基化催化剂的对二甲苯选择性,分别采用化学气相沉积(CVD)法、化学液相沉积(CLD)法放大制备了SiO2表面沉积型SiO2/ZSM-5催化剂,采用外延生长(EPG)法制备了核壳型SiO2/ZSM-5催化剂。采用X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)、低温N2物理吸附-脱附(BET)、扫描电镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、热重(TG)等分析方法对催化剂的组成、晶相结构、比表面积、酸性和积炭等进行系统表征。结果表明:当SiO2沉积质量分数为9.48%时,CVD法制备的SiO2/ZSM-5催化剂上对二甲苯选择性最高达到85%,继续增加SiO2沉积量,对二甲苯选择性逐渐降低;CLD法制备的SiO2/ZSM-5催化剂上对二甲苯选择性最高达到91%;EPG法制备的核壳结构SiO2/ZSM-5催化剂上的对二甲苯选择性最高接近98%。甲苯甲基化反应200 h后,CVD法、CLD法和EPG法制备的SiO2/ZSM-5催化剂上的积炭量依次为3.24%、5.22%和6.29%。由此可见:在相同SiO2含量(w(SiO2)约为6%或9%或12%)条件下,就提高对二甲苯选择性而言,EPG法制备的SiO2/ZSM-5催化剂最优,CLD法稍好于CVD法;此外,SiO2/ZSM-5催化剂的容炭能力由高到低的顺序依次为EPG法、CLD法、CVD法。

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本文档关键词:催化,沉积,生长,法制,外延