煤气化细渣催化综纤维素热解制备羰基化合物特性研究

生物质与煤气化细渣的资源化利用对于保障国家能源安全、减少环境污染、实现我国“双碳”目标具有重要意义。热解作为生物质热化学转化基础,能够在极短时间内将生物质转化为生物油、生物炭和小分子气体,是最具发展前景的生物质高值化利用技术之一,但生物油组分复杂、稳定性差,难以直接利用。非原位催化快速热解技术能够在线调控生物质热解气转化路径,从而提高生物油中羰基化合物含量,富羰基生物油作为重要的平台物可以通过羟醛缩合、还原醚化等反应合成汽柴油、润滑油等产品,然而目前使用的催化剂存在合成方法复杂、成本高等核心问题。因此,创新性的将煤气化细渣应用于生物质催化快速热解领域,提出“综纤维素快速热解+煤气化细渣定向催化”的制富羰基生物油新方法,以实现生物质和煤气化细渣的综合利用。以玉米秸秆综纤维素为原料,煤气化细渣为催化剂,通过非原位催化快速热解技术,研究了热解温度、催化温度以及催化剂添加比例对热解产物分布和组成的影响,采用多种现代分析仪器对使用前后催化剂进行表征,最后考察了催化剂的循环稳定性与再生。结果表明:生物油和生物炭产率随热解温度升高而减小,450℃时生物油产率最高,约为49.8%;随着催化温度从400℃增加至550℃,生物油产率从40.1%下降至32.2%,气体产率从36.8%增加至45.4%,H2+CH4、CO2和CO产率分别从5.3、40.7、53.1 mL/g上升至57.2、55.9、124.3 mL/g;当催化剂添加比从0.5增加至2时,生物油产率从46.6%下降至36.2%,CO2和CO产率分别从36.4、46.3 mL/g上升至51.7、59.9 mL/g;当催化剂添加比从0增加至2时,羰基化合物峰面积比从48.9%增加至81.9%,酮类化合物峰面积比从41.4%增加至81.2%,其中羰基化合物主要包括1-羟基-2-丙酮等直链酮、2-环戊烯-1-酮等环状酮以及糠醛、5-羟甲基糠醛;当催化剂添加比从0增加至0.5时,1-羟基-2-丙酮峰面积比从1.41%提高至48.98%;催化剂使用后晶相未发生改变,但表面O与C的原子比减小;煤气化渣使用前表面铁中Fe2+原子比为60.08%,使用后Fe2+原子比减少;催化剂循环使用5次后,羰基化合物峰面积比从75.7%下降至67.6%,活性降低的原因主要为表面金属物种被氧化。

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本文档关键词:纤维素,催化,制备,化合物,特性